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Plesse , Cédric , 1978-....

Teyssié , Dominique

Université de Cergy-Pontoise , 1991-2019

École doctorale Sciences et ingénierie , Cergy-Pontoise, Val d'Oise

Elaboration d'actionneurs à base de Réseaux interprénétrés de polymères contenant un polymère conducteur , Cédric Plesse , sous la direction de Dominique Teyssié ; sous la direction de Dominique Teyssié

[S.l.] , [s.n.] -- 2004

Thèse de doctorat Chimie macromoléculaire Cergy-Pontoise 2004

Ce travail consiste en la synthèse de réseaux interpénétrés de polymères (RIP) contenant un polymère conducteur. Les RIPs sont utilisés dans cette étude pour résoudre les problèmes d'interface et d'adhésion rencontrés dans le cas des actionneurs multicouches. Les RIPs synthétisés sont constitués d'un réseau poly(oxyde d'éthylène) et d'un réseau polybutadiène dans lesquels le polymère conducteur poly(3,4-éthylènedioxythiophène), PEDOT, est dispersé sous forme de gradient, c'est-à-dire dont la quantité décroît des faces extérieures vers le cœur du film. La morphologie des RIPs et des RIPs conducteurs a été étudiée par Analyse Mécanique Dynamique (DMA) et par microscopie électronique à transmission (MET). Le choix de l'électrolyte polymère est critique dans le cas de dispositif fonctionnant à l'air. Des solutions aqueuses ou des solvants organiques ont tout d'abord été utilisés, mais le processus d'évaporation n'a pas pu être évité. Les résultats les plus prometteurs ont été obtenus en utilisant un liquide ionique à température ambiante, le 1-éthyl-3-méthylimidazolium bis-(trifluorométhylsulfonyl)imide (EMImTFSI). Les actionneurs ainsi synthétisés ont pu réaliser plus de 7.106 mouvements à des fréquences variant de 0,1 à 10 Hz pour des potentiels appliqués de 2 à 5 V. Dans le but de comprendre les mécanismes mis en jeu lors du processus redox du PEDOT dans EMImTFSI, des études électrochimiques d'électrodes modifiées par du PEDOT ont été menées dans le liquide ionique. Les mécanismes de transferts ioniques ont pu être identifiés. Les résultats ont montré que le cation 1-éthyl-3-méthylimidazolium (EMIm+) était l'espèce échangée durant le processus redox. Dans ce cas, une diminution de volume du polymère conducteur est bien observée lors de l'étude de l'actionneur. Enfin, l'anion bis((trifluoromethyl)sulfonyl)imide (TFSI-) peut être vu comme un ion immobile piégé dans le film de PEDOT. De plus, les cinétiques de relaxation du PEDOT électrodéposé ont été étudiées dans EMImTFSI lors de l'application de saut de potentiel de large amplitude. L'influence du potentiel appliqué et de l'épaisseur du film de PEDOT ont été analysés au moyen d'une approche phénoménologique et ont permis de déterminer les caractéristiques cinétiques de ces systèmes. Finalement, des études par sollicitation galvanostatiques nous ont permis de montrer que ces actionneurs électrochimiques se comportaient comme un supercondensateur de type I. Une analyse détaillée des cinétiques de charge/décharge a mis en évidence une corrélation linéaire entre la réponse électrique de l'actionneur (évolution du potentiel en fonction du temps) et la réponse mécanique du système (évolution de la courbure en fonction du temps).

The present work deals with the synthesis of interpenetrating polymer network (IPN) based on conducting polymer. An IPN is used in order to solve the interface and adhesion problems encountered with the multilayered based actuators. The IPNs are synthesized between poly(ethylene oxide) and polybutadiene networks in which the conducting polymer (poly(3,4-ethylenedioxythiophene)), PEDOT, is gradually dispersed i.e. the content decreases from the outside towards the center of the film. The IPN and conducting IPN morphologies were investigated by DMA and microscopy. The choice of solid polymer electrolyte system is critical when operating in air. Aqueous solution or organic solvents containing electrolytes were first used, but drying process could not be prevented. The most promising results are obtained with a room temperature ionic liquid, 1-ethyl-3-methylimidazolium bis-(trifluoromethylsulfonyl)imide (EMITFSI). These actuators can achieve more than 7 106 bendings from 1 to 18 Hz under an applied potential in the range of 2 to 5 V. In order to understand the mechanisms involved during the redox switching of PEDOT in EMITFSI, electrochemical studies of electrodeposited PEDOT were carried out in this ionic liquid. The ions transfer mechanisms were identified. Results indicated that 1-ethyl-3-methylimidazolium cation was the exchanged species during the oxidation. In this case, a volume decrease of the conducting IPN was observed during the oxidation process. Then, bis((trifluoromethyl)sulfonyl)imide anion could be viewed as immobile ions trapped in the polymer film. Moreover, the relaxation kinetics of poly(3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT) electrodeposited on platinum electrode surface were studied in the room temperature ionic liquid, EMITFSI, by means of large amplitude potential step experiments. The influence of the applied potential and the film thickness were analyzed. We have developed a kinetic model allowing the determination of the kinetic features. Finally, galvanostatic studies allow us to show that these conducting IPN actuators behave as a type I supercapacitor. A detailed analysis of the charging/discharging kinetics indicated that a linear correlation was shown between the electrical response (potential versus time) and the mechanical response (bending of the actuator).

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