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Bui , Vo Khoa , 1995-....

Plesse , Cédric , 1978-....

Raquez , Jean-Marie

Hernandez Santana , Marianella , 19..-...

Fatyeyeva , Kateryna , 1978-.... , enseignante-chercheuse en physique des matériaux

Montarnal , Damien , 1983-....

CY Cergy Paris Université , 2020-....

University of Warwick , Coventry, Royaume-Uni

École doctorale Sciences et ingénierie , Cergy-Pontoise, Val d'Oise

Laboratoire de physico-chimie des polymères et des interfaces , Cergy-Pontoise, Val d'Oise

Polymères réticulés dynamiques pour actionneurs et capteurs en élastomère diélectrique , vo Khoa Bui ; sous la direction de Cédric Plesse et de Chaoying Wan

Thèse soutenue en co-tutelle

Titre provenant de l'écran-titre

Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie

Partenaire(s) de recherche : LPPI - Laboratoire de physico-chimie des polymères et des interfaces (Laboratoire)

Autre(s) contribution(s) : Jean-Marie Raquez (Président du jury) ; Cédric Plesse, Chaoying Wan, Marianella Hernandez Santana, Kateryna Fatyeyeva, Damien Montarnal (Membre(s) du jury) ; Marianella Hernandez Santana, Kateryna Fatyeyeva (Rapporteur(s))

Thèse de doctorat Chimie - Cergy CY Cergy Paris Université 2024

Thèse de doctorat Chimie - Cergy University of Warwick (Coventry, Royaume-Uni) 2024

Le développement de matériaux intelligents nécessite l'intégration de fonctionnalités leur permettant de s auto-réparer ou d être remodelés et recyclés. L étude bibliographique a exposé le concept de vitrimère et ses applications dans le domaine des polymères stimulables. Cette thèse visait à développer des élastomères diélectriques vitrimères et des ionogels vitrimères utilisant la transestérification des b-hydroxyesters comme réaction d'échange dynamique. Des élastomères vitrimères ont été préparés par l ouverture de cycles époxy du caoutchouc naturel époxydé en présence de réticulants porteurs d acides carboxyliques. La structure et la concentration des acides carboxyliques régissent les propriétés mécaniques et diélectriques de l'élastomère réticulé. Les élastomères réticulés ENR/acides carboxyliques ont présenté une résistance à la traction élevée (8.7 15 MPa), une excellente déformation (800 1600 %), un faible module de Young (1.07 1.6 MPa) et une bonne permittivité relative (5 7 à 1 kHz), tout en maintenant une faible hystérésis et une faible perte diélectrique. Tous les élastomères ont démontré des réarrangements du réseau induits par la transestérification, permettant leur auto-cicatrisation. Les ionogels vitrimères ont été préparés selon une chimie similaire impliquant l'acide dicarboxylique du poly(éthylène glycol) (PEG), l'éther diglycidylique du PEG et un agent de réticulation triépoxy en présence du liquide ionique EMIm TFSI (1-éthyl-3-méthylimidazolium bis(trifluorométhylsulfonyl)imide). Les ionogels résultants sont mous (module de Young = 60 156 kPa), étirables (déformation jusqu'à 300 %) et conducteurs (2.6 . 10-4 S/cm). La nature dynamique des ionogels due à la transestérification b-hydroxyester, a permis une récupération à 100 % des propriétés mécaniques et électriques après cicatrisation. Les vitrimères ENR/acides carboxyliques et les vitrimères ionogels présentent des performances prometteuses en tant que composants d actionneur diélectrique Même si le dispositif élaboré ne pouvait pas fonctionner après la cicatrisation, ces matériaux vitrimères ont démontré d'excellentes performances lorsqu'ils sont utilisés pour concevoir d'autres types de dispositifs stimulables et auto-réparables, tels qu'un capteur de déformation et un câble ionique. En conclusion, la chimie des vitrimères peut être introduite dans les matériaux intelligents leur conférer des propriétés d'auto-cicatrisation. Ces propriétés sont prometteuses pour un large éventail d'applications : actionneurs, capteurs, dispositifs de camouflage, récupérateurs d'énergie et câbles ioniques

The development of sustainable smart materials requires the integration of functionality allowing them to be self-healed, reshaped, and recycled. The reviewed literature highlighted the concept of vitrimer suitable for the purpose. This thesis aimed to develop vitrimer dielectric elastomers and vitrimer ionogels with robust mechanical properties and good electrical properties based on the transesterification of b-hydroxyesters as dynamic bond exchange reaction. Vitrimer elastomers were prepared from the epoxy ring-opening reaction between epoxidized natural rubber and carboxylic acids. The structure and concentration of carboxylic acids demonstrated to govern the mechanical and dielectric properties of the crosslinked elastomer. The crosslinked ENR/carboxylic acids exhibited high tensile strength (8.7 15 MPa), excellent strain (800 1600%), low Young s modulus (1.07 1.6 MPa), and good relative permittivity (5 7 at 1 kHz) while maintaining low hysteresis and low dielectric loss. All elastomers demonstrated the network rearrangements induced by transesterification, allowing their self-healing. Vitrimer ionogels were prepared from the epoxy ring-opening reaction involving poly(ethylene glycol) (PEG) dicarboxylic acid, PEG diglycidyl ether, and a triepoxy crosslinker in the presence of the ionic liquid EMIm TFSI (1-Ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide). The ionogels were soft (Young s modulus = 60 156 kPa), stretchable (strain up to 300%), and conductive (2.6 . 10-4 S/cm). They exhibited a dynamic nature thanks to the b-hydroxy ester transesterification, allowing 100% recovery of mechanical and electrical properties after healing. Vitrimer ENR/carboxylic acids and ionogel presented promising performance as components of dielectric elastomer actuators. Even if the device could not operate after healing, these vitrimer materials demonstrated excellent performance when used to conceive other types of stimuli-responsive and healable devices, such as strain sensor and ionic cable. In conclusion, vitrimers chemistry can be introduced to smart materials endowing them with self-healing properties. Their properties are promising for a wide range of applications: actuators, sensors, camouflage devices, energy harvesters, and smart cables

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