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De Monfreid , Thybault , 1992-....

Goubard , Fabrice , 19..-....

Bui , Thanh-Tuan , 1983-....

Chen , Zhuoying , 19..-....

Dumur , Frédéric

Pauporté , Thierry , 19..-....

Tran-Van , François , 1968-.... , chimiste

CY Cergy Paris Université , 2020-....

École doctorale Sciences et ingénierie , Cergy-Pontoise, Val d'Oise

Laboratoire de physico-chimie des polymères et des interfaces , Cergy-Pontoise, Val d'Oise

Matériaux transporteurs de trou pour les cellules solaires à base de pérovskite : de l'ingénierie moléculaire à leur intégration au dispositif , Thybault De Monfreid ; sous la direction de Fabrice Goubard et de Thanh-Tuan Bui

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Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie

Partenaire(s) de recherche : LPPI - Laboratoire de physico-chimie des polymères et des interfaces (Laboratoire)

Autre(s) contribution(s) : Fabrice Goubard, Thanh-Tuan Bui, Zhuoying Chen, Frédéric Dumur, Thierry Pauporté, François Tran-Van (Membre(s) du jury) ; Zhuoying Chen, Frédéric Dumur (Rapporteur(s))

Thèse de doctorat Chimie - Cergy CY Cergy Paris Université 2022

Le but de cette thèse est de concevoir des matériaux organiques transporteurs de trous (HTM) et de les appliquer dans des cellules solaires pérovskites (PSC) afin de caractériser leurs performances. Deux familles de matériaux innovants ont été conçus et étudiés. Les molécules choisies ont pour point commun de posséder des éléments de structures planaires dans le but d'obtenir des systèmes p étendues dans le matériau formé.La première étude consiste en la conception et la synthèse de molécules organiques de type nanographène (ou graphène moléculaire). Quatre composés de ce type ont été isolés et caractérisés et s'avèrent posséder des propriétés physico-chimiques adéquats pour leur emploi comme HTM. Sans dopant, on obtient des performances modérées, mais, grâce à l'introduction d'additifs et l'optimisation des conditions de dépôts, des rendements énergétiques (PCE) supérieurs à 18% ont été obtenus pour trois des composés étudiés. Les mesures de mobilité de trous et de photoluminescence permettent d'expliquer les bonnes performances des matériaux tandis que les différences entre les résultats photovoltaïques permettent de discuter de la fonctionnalisation choisie des arylamines terminales.La seconde étude concerne la caractérisation d'une famille de nouveaux HTM possédant une unité centrale accepteuse d'électrons commune, le thieno[3,4-c]pyrrole-4,6(5H)-dione. Trois molécules ont été synthétisées puis employées comme HTM pour la conception de cellules solaires pérovskites. A partir des performances obtenues, une optimisation et une caractérisation plus approfondie d'un des composés et leur application dans des dispositifs PSC a également été réalisé. Grâce à l'ingénierie de l'interface pérovskite/HTM en introduisant une couche de passivation adaptée, un gain en performance est accompli. De plus, la mise en évidence d'un mécanisme de diffusion ralentie des ions Li+ avec l'HTM démontre de la stabilité thermique accrue des PSC résultants. Un PCE maximum de 21,98% est atteint et conservant 86% de son efficacité initiale après un vieillissement de plus de 1000h à 85 C.

The aim of this thesis is to design organic hole transporting materials (HTM) and apply them in perovskite solar cells (PSC) in order to characterize their performance. Two families of innovative materials have been designed and studied. The selected molecules have in common that they possess planar structural elements with the aim of obtaining extended p-systems in the formed material.The first study consists of the design and synthesis of organic nanographene (or molecular graphene) molecules. Four compounds have been isolated and characterized and found to possess adequate physico-chemical properties for their use as HTMs. Without dopants, moderate performances are obtained, but, thanks to the introduction of additives and the optimization of the deposition conditions, energy yields (PCE) higher than 18% have been obtained for three of the studied HBC-DPA-R compounds. Hole mobility and photoluminescence measurements help to explain the good performance of the materials while the differences in the photovoltaic results allow to discuss the chosen functionalization of the terminal arylamines.The second study concerns the characterization of a family of new HTMs possessing a common electron accepting core unit, thieno[3,4-c]pyrrole-4,6(5H)-dione. Three molecules were synthesized and then employed as HTMs for the fabrication of perovskite solar cells. Based on the obtained performances, a further optimization and characterization based on specific compound HL38 and PSCs employing this molecule has also been performed. Thanks to the engineering of the perovskite/HTM interface by introducing a suitable passivation layer, a gain in performance is achieved. Moreover, the demonstration of a slow diffusion mechanism of Li+ ions with this HTM demonstrates the enhanced thermal stability of the resulting PSCs. A maximum PCE of 21.98% is achieved and the record PSC retains 86% of its initial efficiency after aging for more than 1000h at 85C.

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