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Mohamed Ibrahim , Abdi-Salam , 1992-....

Dulieu , François , 19..-.... , astrophysicien

Theulé , Patrice

Mascetti , Jöelle , 19..-....

Baouche , Saoud

Toubin , Céline

Amiaud , Lionel , 1979-

CY Cergy Paris Université , 2020-....

École doctorale Sciences et ingénierie , Cergy-Pontoise, Val d'Oise

Laboratoire d étude du rayonnement et de la matière en astrophysique et atmosphères , Paris , 2002-....

Études expérimentales de l'interaction de l'oxygène et de l'eau avec des surfaces carbonées d'intérêt astrophysique , Abdi-Salam Mohamed Ibrahim ; sous la direction de François Dulieu

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Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie (Cergy-Pontoise, Val d'Oise)

Partenaire(s) de recherche : Laboratoire d’étude du rayonnement et de la matière en astrophysique et atmosphères (Paris) (Laboratoire)

Autre(s) contribution(s) : François Dulieu, Patrice Theulé, Jöelle Mascetti, Saoud Baouche, Céline Toubin, Lionel Amiaud (Membre(s) du jury) ; Patrice Theulé, Jöelle Mascetti, Saoud Baouche (Rapporteur(s))

Thèse de doctorat Physique - Cergy CY Cergy Paris Université 2020

Le milieu interstellaire (MIS), situé entre les étoiles, est le lieu d'une chimie complexe qui résulte de l'interaction entre le gaz et les particules solides : les grains de poussière (IDG). Les observations spectroscopiques indiquent que les grains de poussière sont principalement composés de matériaux carbonés et silicatés d’une taille variant de 1 nm à 15 μm (Desert, 1990) même si la composition exacte reste incertaine. Les observations ont également permis d'obtenir des informations sur la composition et la nature physique des manteaux de glace. La matière carbonée interstellaire a de nombreuses formes différentes, notamment: diamant, graphite, hydrocarbures aromatiques polycycliques (PAH) et carbones amorphes. Les PAH constituent un réservoir de carbone représentant environ 10% du bilan de carbone galactique (Tielens, 2013) et représentent la plus grande surface géométrique de la distribution des IDG (Weingartner and Draine, 2001). Dans les nuages moléculaires denses qui sont extrêmement froids (T < 50 K), la plupart des PAH devraient être efficacement condensés sur les IDG, soit sous forme d' agrégats de PAH (ou bien des très petits grains) ou sous forme de " molécules invitées" dans des manteaux de grains glacés, comme c'est le cas de la plupart des autres molécules interstellaires (Sandford and Allamandola,1993). Ce travail de thèse de doctorat est une étude expérimentale de l’interaction de l'oxygène et de l’eau avec différents types de surfaces simulant les IDG présents dans le MIS (le graphite et le coronène, un PAH modèle). Dans ce but, différentes expériences ont été réalisées en utilisant le dispositif FORMOLISM qui réunit les techniques d’ultra-vide, de cryogénie, de jets atomiques ou moléculaires et de spectrométrie de masse. Nous avons d'abord étudié la cinétique de l'adsorption et de la désorption de l'oxygène sur un film de coronène et sur le graphite à 15K, en utilisant la technique de TPD (Themally Programmed Desorption). Nous avons observé que la désorption O2 se produit à plus base température sur le coronène que sur le graphite. Nous avons mesuré que l'énergie de liaison de l'oxygène adsorbé sur le graphite est de 12,5 kJ/mol, plus élevée que l'énergie de liaison sur coronène qui vaut 10,6 kJ/mol. Ces résultats sont en accord avec les calculs DFT réalisés pour cette étude. Nous avons étudié l’interaction l'oxygène atomique avec le graphite à 15K. Nous avons utilisé les TPD d’O2 comme un outil diagnostique de l’état de surface du graphite. L’exposition de O sur le graphite conduit à une modification de la surface et à la création de défauts sur le graphite. Ces défauts fournissent des sites d'adsorption d'énergie plus élevée, et une distribution d'énergies d'adsorption continue. Nous avons ensuite étudié, expérimentalement et par simulations Monté-Carlo, la diffusion d’O2 sur le graphite. Nous avons montré que ces molécules diffusent sur la surface durant le TPD pour trouver les sites d'adsorption les plus favorables. Grâce aux défauts que nous avons introduits à la surface du graphite et à la dépendance de la température de dépôt sur le peuplement de ces sites, nous avons essayé de contraindre la diffusion par rapport à la désorption. Nous avons étudié expérimentalement, en collaboration avec un groupe théorique, l'oxydation à basse température (50K) du coronène par les atomes O, ainsi que l'oxydation des coronènes hydrogénés. Il apparaît que la réactivité est plus élevée que prévu et que la fragmentation du coronène est un canal important de l'oxydation. Enfin, nous avons présenté les résultats des études préliminaires d'adsorption et de désorption de l'eau sur graphite et coronène. Nous observons que la molécule de coronène empêche la cristallisation de l'eau. Nous avons également montré que l'adsorption de l'eau sur le coronène est plus rapide et plus efficace que sur le graphite.

The interstellar medium (ISM), located between the stars, is the place of a complex chemistry that results from the interaction between the gas and solid particles such as dust particles. Spectroscopic observations indicate that dust grains are mainly composed of carbonaceous and silicate materials ranging in size from 1 nm to 15 μm (Desert,1990), although the exact composition remains a matter of debate. Progress in interstellar spectroscopy has also provided detailed information on the composition and physical nature of frozen ices on dust grains. Interstellar carbonaceous material has many different forms, including: diamond, graphite, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) and amorphous carbons. Diamond and graphite are the two cristalline forms of carbon. Graphite is composed of infinite aromatic planes parallel to each other. PAH are a family of molecules composed of at least two aromatic rings to which hydrogen atoms are attached. They constitute a carbon reservoir representing about 10% of the galactic carbon budget (Tielens, 2013) and represent the largest geometric surface of the grain distribution (weingartner and Draine, 2001). In dense molecular clouds that are extremely cold (T < 50 K), most PAH should be efficiently condensed on dust grains, either as PAH aggregates (or very small grains VSGs) or as "invited molecules" in ice grain mantles, as is the case with most other interstellar molecules (sandford and Allamandola,1993). This doctoral thesis work is an experimental study of the interaction of oxygen and water with different types of surfaces simulating the dust grains present in the ISM (graphite and coronene, a PAH model). To this end, several experiments were carried out using the FORMOLISM device, which combines ultra-high vacuum, cryogenics, atomic or molecular beams and mass spectrometry techniques. We first studied the kinetics of oxygen adsorption and desorption on a coronene film and on graphite held at 15 K, using the Themally Programmed Desorption (TPD) technique. We observed that the desorption of O2 takes place at a lower temperature on the coronene than on graphite. From the energy point of view we have demonstrated that O2 is less bound to coronene film than to graphite. We measured that the binding energy of oxygen adsorbed on graphite is 12.5 kJ/mol, higher than the binding energy on coronene which is 10.6 kJ/mol. We studied the interaction of atomic oxygen with graphite at 15K. We used our knowledge of O2 desorption as a diagnostic tool for graphite surface status. Exposure of atomic oxygen to graphite leads to a modification of the graphite network and the creation of defects on the surface. These defects provide higher energy adsorption sites, but also a more continuous distribution of adsorption energies. We then studied, experimentally and by Monte-Carlo simulation, the diffusion of O2 on graphite. We have shown that O2 molecules diffuse on the graphite surface during TPD to find the most favourable adsorption sites. Thanks to the defects that we introduced to the graphite surface and the dependence of the deposition temperature on the settlement of these defect sites, we tried to constrain the diffusion in respect to the desorption process. We studied experimentally, in collaboration with a theoretical group, the oxidation at low temperature (50 K) of the coronene by oxygen atoms, as well as the oxidation of hydrogenated coronenes. It appears that reactivity is higher than expected and that coronene fragmentation is an important channel for oxidation. Finally, we presented the results of the preliminary studies of water adsorption and desorption on graphite and coronene. We observe that the coronene molecule prevents the crystallization of water. We have also shown that the adsorption of water on the coronene is faster and more efficient than on graphite.

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